Distribution characteristics and health risk assessment of cadmium in abalone from various coastal waters
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摘要:
文章对中国部分海域鲍体镉(Cd)的质量分数与分布特征进行了分析讨论，并对鲍体Cd对人体的健康风险进行了评价。结果表明，1) 鲍体w(Cd)总体上呈正态分布，其平均值为0.88 mg·kg-1，变化范围为0.06~2.02 mg·kg-1，其中广东、福建、山东和辽宁海域鲍体w(Cd)分别为(0.42 ±0.21)mg·kg-1、(0.61±0.27)mg·kg-1、(1.21±0.35)mg·kg-1和(1.52±0.20)mg·kg-1，不同海域鲍体w(Cd)差异显著(P < 0.05)。2) 鲍体w(Cd)高于鱼类、头足类和甲壳类海洋生物，与贝类产品w(Cd)相当；鲍体w(Cd)与栖息环境中Cd的污染程度有密切关系。3) 鲍体Cd对人体的致癌性年风险指数低于国际辐射防护委员会推荐的风险水平，通过鲍膳食途径的人体Cd暴露量低于世界卫生组织/联合国粮食和农业组织的食品添加剂联合专家委员会推荐的暂定每周耐受摄入量推荐值。研究结果对于鲍的健康养殖和安全消费具有指导意义。
Abstract:We described the content and distribution of cadmium (Cd) in abalone in some coastal waters in China, and assessed its health risk to human beings. The results show that: 1) The distribution of Cd content in abalone is accord with normal distribution, and the average Cd content is 0.88 mg·kg-1, ranging from 0.06 mg·kg-1 to 2.02 mg·kg-1. The Cd contents (wet weight, mg·kg-1) in abalone from provinces of Guangdong, Fujian, Shandong and Liaoning are (0.42±0.21) mg·kg-1, (0.61± 0.27) mg·kg-1, (1.21±0.35) mg·kg-1 and (1.52±0.20) mg·kg-1, respectively, with significant difference (P < 0.05);2) The Cd content in abalone, which is related with the extent of Cd pollution, is equal to that in shellfish, higher than that in fish, cephalopod and crustacean; 3) The yearly carcinogenic hazard index of Cd residue in abalone is lower than the value recommended by the International Commission on Radiological Protection (ICRP), and the Cd content is lower than the provisional tolerated weekly intake (PTWI) recommended by JECFA. The research provides references for the healthy culture and safe consumption of abalone.
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Keywords:
- abalone /
- cadmium /
- heavy metal accumulation /
- health risk assessment
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随着社会经济的发展，海洋环境受到的污染越来越严重，许多有毒有害化学物质进入海洋，对海洋生物的品质产生了一定的影响[1-6]。镉(Cd)是一种有毒元素，1993年国际癌症研究中心将其确定为I级致癌物[7]。Cd在自然界中常与锌(Zn)、铜(Cu)、铅(Pb)并存，是铅锌矿的副产品。Cd及其化合物是重要的工业原料，其广泛使用使海洋环境受到污染，并随食物链转移，危害到人类健康安全。许多学者采用现场调查或模拟试验等方法研究了海洋生物体中Cd的含量，并应用质量指数或暴露量评估等方法对其安全性进行了评价、分析[8-16]。这些研究大多以经济类海洋生物(如经济鱼类，牡蛎、扇贝等双壳贝类)为研究对象，而对于鲍、海参等海产珍品中重金属的污染状况尚未见报道。鲍是一种原始的海洋贝类，喜欢生活在海水清澈、水流湍急、海藻丛生的岩礁海域，以海藻和浮游生物为生；其肉质细嫩，含有丰富的蛋白质，还有较多的钙(Ca)、铁(Fe)、碘(I)和维生素A等营养元素，营养价值极高，是名贵的海产珍品。由于价格昂贵，鲍消费量低于其他经济类海产品，消费人群也比较少，其Cd含量尚未受到广泛关注。文章对不同海域鲍体的w(Cd)进行了统计分析，并与其他海产品的w(Cd)进行了比较；讨论了鲍体对Cd的累积特征、环境对鲍体w(Cd)的影响，对鲍体Cd的健康风险进行了评估，以期对鲍的养殖生产和安全消费提供指导。
1. 材料与方法
1.1 样品采集
于2010年8月分别在辽宁省大连和旅顺，山东省烟台、威海和青岛，福建省莆田和泉州，以及广东省汕头和汕尾采集人工养殖的成体鲍样品共90个，其中辽宁和山东2省各采集20个[皱纹盘鲍(Haliotis discus hannai)]、福建和广东2省各采集25个[杂色鲍(H.diversicolor)]。采样站位见图 1。所有样品现场去壳，经冰冻后带回实验室，解冻后匀浆、待测。样品的采集、运输按《海洋监测规范》(GB 17378.3-2007)的规定进行。
1.2 分析测定
样品采用干灰化法消解。准确称取5.000 g样品于坩埚中，置电热板上小火蒸干、低温碳化，再转移至马弗炉中500 ℃灰化完全。用0.5 mL优级纯硝酸溶解残渣，转移到容量瓶中定容。用日立Z-2000型塞曼效应原子吸收分光光度计测定样品消化液中的w(Cd)。测定结果以湿质量表示。
样品消解、测定过程设分析空白，检查试剂空白。样品全部平行双样检测，其差值低于10%。每15个样品随机抽取1个作加标回收，回收率在95%~103%之间。
1.3 评价方法
Cd及其化合物是致癌物质，采用化学致癌物风险评价鲍体Cd对人体的健康风险。评价模型[17]为R=[1-exp(-D×F)]/A，式中R为Cd的致癌年风险(年-1)；D为Cd的单位体质量日摄入量[mg ·(kg·d)-1]；F为致癌强度系数[mg·(kg·d)-1]；A为人均寿命(年)。
Cd的暴露量计算公式为 $\frac{E=C \times 1}{B W} $，式中E为单位体质量的暴露量(mg·kg-1)；C为鲍体Cd质量分数(mg· kg-1)；I为鲍的消费量(kg)；BW为体质量(kg)。
1.4 数据统计方法
应用SPSS 18.0软件进行数据的统计分析，鲍体w(Cd)差异采用Tamhane法多重比较检验。
2. 结果
2.1 鲍体w(Cd)的特征
鲍体w(Cd)的统计结果见表 1。鲍体w(Cd)的分布曲线呈偏斜；平均值和中值一致，符合正态分布的特点。广东、福建、山东和辽宁4省鲍体w(Cd)分别为(0.42±0.21)mg·kg-1、(0.61±0.27)mg·kg-1、(1.21±0.35)mg·kg-1和(1.52±0.20) mg·kg-1。不同采样点鲍体w(Cd)有很大差异，辽宁鲍体w(Cd)明显高于其他3省(P < 0.05)，广东、福建2省鲍体w(Cd)明显低于山东、辽宁(P < 0.05)。
表 1 鲍w(Cd)的统计结果Table 1. Statistics of Cd content in abalone平均值/mg·kg-1
average中值/mg·kg-1
median偏度系数
skewness标准偏差
standard deviation辽宁 Liaoning 1.52a 1.59 -0.31 0.20 山东 Shandong 1.21b 1.13 0.86 0.35 福建 Fujian 0.61c 0.53 0.75 0.27 广东 Guangdong 0.42c 0.39 1.11 0.21 注：同一列中，不同上标字母表示存在显著性差异(P < 0.05)
Note: Different superscripts within the same column indicate significant difference(P < 0.05).2.2 鲍体w(Cd)的健康风险评价
鲍与其他海产品的w(Cd)比较见表 2。鲍体的w(Cd)高于鱼类、头足类和甲壳类生物体，也高于长牡蛎等贝类产品，但低于近江牡蛎、扇贝等经济贝类。总体上看，鲍体w(Cd)处于正常波动范围[(0.88±0.53)mg·kg-1]内。
表 2 不同海产品w(Cd)的比较Table 2. Comparison of Cd content among various aquatic products样品名称
sample namew(Cd)/mg·kg-1
content数据来源
reference鱼 Perciformes 0.04，0.10 [11, 14] 虾 Penaeus joyneri 0.17，0.29 [11, 14] 莱氏拟乌贼 Sepioteuthis lessoniana 0.17，0.07 [11, 14] 近江牡蛎 Crassostrea rivularis 1.86，1.46，4.84 [8, 12, 14] 长牡蛎 C.gigas 0.47，0.28 [8, 12] 翡翠贻贝 Perna viridis 0.22，0.528，4.62 [13-14, 18] 菲律宾蛤仔 Ruditapes philippinarum 0.32，5.12，1.01 [12-13, 18] 扇贝 scallop 2.71，0.92，4.03 [18-20] 鲍 abalone 0.88 此次调查 《无公害食品水产品中有毒有害物质限量》(NY 5073-2006)规定贝类Cd的限量值为不超过1.0 mg·kg-1，美国和韩国规定贝类软体动物Cd的限量值分别为4.0 mg·kg-1[21]和2.0 mg·kg-1[21]，国际食品法典委员会(CAC)对Cd的限量值为2.0 mg·kg-1[21]。无公害食品中对Cd的限量值偏低。由于贝类对Cd的富集能力强，采用美国等标准的限量要求比较合适，笔者以此标准进行相关评价。按照韩国和CAC的限量值，鲍w(Cd)的合格率为98.9%，最高超过标准限量值0.01倍；按照美国标准，鲍w(Cd)全部符合要求。
按照致癌性风险模型和暴露量公式，计算消费者食用鲍后重金属Cd的暴露量及致癌风险指数。在计算过程中，鲍体w(Cd)为所有样品质量分数的算术平均值。根据中国总膳食调查和广东省沿海城市居民膳食结构与水产品消费量[22-23]，取20 g作为鲍的每日平均消费量。Cd的致癌强度系数为6.1 [mg·(kg·d)-1][17]，人类的寿命为70年[17]、体质量数据取60 kg[21]。计算结果列于表 3。鲍体Cd通过膳食途径可能产生的致癌年风险水平平均为2.55×10-5·年-1，低于国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的最大风险可接受水平5×10-5·年-1，也低于美国环保署(EPA)提出的10-4的可接受年风险水平[17]。食用鲍后人体每周Cd的暴露量平均为2.05 μg·kg-1，低于由世界卫生组织和联合国粮农组织联合组成的食品添加剂专家委员会(JECFA)推荐的暂定每周耐受摄入量(PTWI)推荐值7 μg·kg-1[21]。
表 3 鲍体Cd通过膳食途径的健康年风险指数和人体每周暴露量计算结果Table 3. Health risk caused by Cd in abalone through diets and weekly exposure of Cd地区
area风险指数/年-1
risk index每周暴露量/mg·kg-1
weekly exposure广东 Guangdong 1.21×10-5 ±1.13×10-5 1.0±0.9 辽宁 Liaoning 4.40×10-5±5.81×10-6 3.5±0.5 山东 Shandong 3.50×10-5±1.02×10-5 2.8±0.8 福建 Fujian 1.76×10-5±7.84×10-6 1.4±0.6 3. 讨论
3.1 Cd的累积特征
数据分布的偏度系数反映数据的概率分布相对于正态分布的偏离程度，正值表示右偏，负值表示左偏，数值越大表示偏离程度越高，正态分布的偏度系数为0。从总体看，鲍体w(Cd)的分布呈轻微的右偏。w(Cd)集中分布在0~0.6 mg·kg-1和0.8~1.4 mg·kg-1 2个质量分数段，占总样品数的74%；高质量分数的样品数量少，超过1.8 mg·kg-1的样品占总量的4%。有调查研究表明，生物体微量元素的分布在一定程度上呈现右偏斜，表明大多数生物体内微量元素的质量分数低，只有少数生物微量元素质量分数高[24-25]。此次鲍体w(Cd)也出现类似特征，只有少量样品中w(Cd)较高。
所有海洋生物都在一定程度上累积重金属，不论是生命必需元素还是非必需元素。生命必需元素(如Cu、Zn等)在生物体内含量的最低值是该元素的代谢需求量；而Cd是非必需元素，在生物体内没有最小需求量，而且进入体内的Cd需要解毒或排出体外。实际上海洋动物极少能排出进入体内的重金属，重金属的累积必须以无毒形式存在。尽管Cu、Zn是必需元素，但是高含量的Cu、Zn也可能对生物体有害。超过贝类正常代谢所需要的Cu、Zn以无毒形式累积，贝类体内的Zn通常以可排泄的颗粒形式存在于消化腺和胃内，或以结核形式存在于肾脏中[26]；长臂虾(Palaemon elegans)累积的Cu与肝胰腺细胞中富铜沉淀共存[27]。在受污染的环境中Cd的含量可能达到很高的水平。生物体通过解毒机制累积Cd，金属硫蛋白(MT)参与了解毒过程。MT是富含半胱氨酸的金属蛋白，其巯基(-SH)能强烈螯合有毒金属离子，对重金属有解毒功能[28]，而且Cd能诱导MT的形成。进入鲍体内的Cd与金属硫蛋白结合，并在体内积累，进入体内的Cd越多，其体内Cd的质量分数越高。
重金属积累的一个非常突出的特点是即使是亲缘关系很近的物种，其体内金属积累量也很不同[29]。如近江牡蛎和长牡蛎体内w(Cd)有明显的差异(表 2)。此次调查山东和辽宁海域样品为皱纹盘鲍、福建和广东海域样品为杂色鲍，前者鲍体w(Cd)明显高于后者。种类的差异可能是南、北海域鲍体w(Cd)差异的一个重要原因。除此之外，水体中的重金属含量是影响贝类体重金属w(Cd)的主要因素[30]，模拟试验结果也表明生物体内重金属w(Cd)随外部水体中Cd水平的升高而增大[31-32]。研究表明，生物体对重金属的累积与季节变化、浮游植物的生长、食物中元素的可利用性，以及环境温度变化引起的生物体自身的代谢率变化有关[33]；水体盐度变化，以及污染物排放量变化影响重金属可利用浓度，也导致生物体重金属含量改变。鲍的生长期长，一般在2年以上。此次调查的鲍样品分别采自中国南、北不同的海域，南、北海域温度、盐度差异大，对鲍的生长有不同的影响，进而导致对重金属的累积特征不同。同时，海域重金属污染状况也影响鲍对Cd的累积。因此，此次调查不同海域鲍体Cd质量分数的差异，与生物体自身的生长和所处的海域环境都有关系。
3.2 鲍体Cd的安全性分析
与其他海水产品不同的是鲍属于海产珍品，其消费频率和消费量远低于鱼类等水产品，也低于一般贝类等产品。对于贝类产品的消费量，或者鲍的人均日消费量，目前尚未有比较准确、可靠的数值。通常都是采用全国居民总膳食调查，或者一定范围内的问卷调查等方式，对产品的消费量进行估计。文章在评估过程中用一般水产品的消费量作为鲍的消费量，这样处理的结果使鲍消费产生的人体Cd的暴露量偏高。有学者根据有毒有害物质的限量，反推牡蛎的安全消费量，作为指导牡蛎安全消费的参考量[34]。采用反推的方法，按照EPA提出的可接受风险水平进行反推计算，体质量60 kg的成年人，鲍的日均安全消费量为78 g；按照对安全要求更严格的ICRP致癌年风险水平进行反推计算，鲍的日安全消费量为39 g；而按照JECFA提出的PTWI推荐值进行反推算，鲍的日均消费量为68 g。在中国的膳食结构中水产品所占比重很小，即使是水产品消费量较多的广东省沿海各市，海洋贝类在膳食结构中人均每日食用量也平均低于20 g。鲍作为海产珍品，其消费频率和消费量更低于一般贝类，日消费量远低于上述数值。因此鲍体Cd通过膳食途径产生的致癌年风险和人体Cd的暴露量很低，食用鲍所摄入的Cd对人体产生的健康风险处于安全范围内。
重金属引起的毒性作用不是由其总含量控制，而取决于能有效与生物配合体作用的重金属形态。贝类体重金属生物可利用度是指贝类所累积的重金属在消化道内可溶的、且可被吸收的部分占重金属总量的比例[35]。贝类体重金属只有在消化道内被释放出来，变成游离形式，才能通过消化道壁膜进入血液循环，与组织器官发生作用。重金属生物可利用度很大程度上依赖于其最终的物理化学形态，这些元素形态能在消化道内被吸收并穿过肠壁膜进入循环系统。研究表明，牡蛎体重金属Cd、Cu和Zn的生物可利用度分别占各元素总量的44%~75%、26%~80%和50%~80%[33-37]。另外，Cd的毒性与其他必需微量元素的摄入有关，微量元素摄入量保持平衡可有效降低Cd的风险。
4. 小结
鲍体w(Cd)基本呈正态分布，不同海域鲍体w(Cd)有显著的差异。与其他海洋生物类群相比，鲍体w(Cd)高于鱼类、头足类和甲壳类，与贝类体w(Cd)相当。
根据风险评估的结果，鲍体w(Cd)处于可接受的风险水平内，鲍体Cd的膳食暴露量低于JECFA的推荐值。
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表 1 鲍w(Cd)的统计结果
Table 1 Statistics of Cd content in abalone
平均值/mg·kg-1
average中值/mg·kg-1
median偏度系数
skewness标准偏差
standard deviation辽宁 Liaoning 1.52a 1.59 -0.31 0.20 山东 Shandong 1.21b 1.13 0.86 0.35 福建 Fujian 0.61c 0.53 0.75 0.27 广东 Guangdong 0.42c 0.39 1.11 0.21 注：同一列中，不同上标字母表示存在显著性差异(P < 0.05)
Note: Different superscripts within the same column indicate significant difference(P < 0.05).
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表 2 不同海产品w(Cd)的比较
Table 2 Comparison of Cd content among various aquatic products
样品名称
sample namew(Cd)/mg·kg-1
content数据来源
reference鱼 Perciformes 0.04，0.10 [11, 14] 虾 Penaeus joyneri 0.17，0.29 [11, 14] 莱氏拟乌贼 Sepioteuthis lessoniana 0.17，0.07 [11, 14] 近江牡蛎 Crassostrea rivularis 1.86，1.46，4.84 [8, 12, 14] 长牡蛎 C.gigas 0.47，0.28 [8, 12] 翡翠贻贝 Perna viridis 0.22，0.528，4.62 [13-14, 18] 菲律宾蛤仔 Ruditapes philippinarum 0.32，5.12，1.01 [12-13, 18] 扇贝 scallop 2.71，0.92，4.03 [18-20] 鲍 abalone 0.88 此次调查
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表 3 鲍体Cd通过膳食途径的健康年风险指数和人体每周暴露量计算结果
Table 3 Health risk caused by Cd in abalone through diets and weekly exposure of Cd
地区
area风险指数/年-1
risk index每周暴露量/mg·kg-1
weekly exposure广东 Guangdong 1.21×10-5 ±1.13×10-5 1.0±0.9 辽宁 Liaoning 4.40×10-5±5.81×10-6 3.5±0.5 山东 Shandong 3.50×10-5±1.02×10-5 2.8±0.8 福建 Fujian 1.76×10-5±7.84×10-6 1.4±0.6
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