山东养殖贝类中有机氯农药与多氯联苯污染特征及风险评价

杜静, 黄会, 张华威, 宫向红, 张秀珍

杜静, 黄会, 张华威, 宫向红, 张秀珍. 山东养殖贝类中有机氯农药与多氯联苯污染特征及风险评价[J]. 南方水产科学, 2019, 15(3): 1-13. DOI: 10.12131/20180238
引用本文: 杜静, 黄会, 张华威, 宫向红, 张秀珍. 山东养殖贝类中有机氯农药与多氯联苯污染特征及风险评价[J]. 南方水产科学, 2019, 15(3): 1-13. DOI: 10.12131/20180238
DU Jing, HUANG Hui, ZHANG Huawei, GONG Xianghong, ZHANG Xiuzhen. Pollution characteristics and risk assessment of organochlorine pesticides and polychlorinated biphenyls in shellfish from Shandong coastal area[J]. South China Fisheries Science, 2019, 15(3): 1-13. DOI: 10.12131/20180238
Citation: DU Jing, HUANG Hui, ZHANG Huawei, GONG Xianghong, ZHANG Xiuzhen. Pollution characteristics and risk assessment of organochlorine pesticides and polychlorinated biphenyls in shellfish from Shandong coastal area[J]. South China Fisheries Science, 2019, 15(3): 1-13. DOI: 10.12131/20180238

山东养殖贝类中有机氯农药与多氯联苯污染特征及风险评价

基金项目: 国家重点研发计划子课题 (2017YFC1600702);山东省现代农业产业技术体系贝类产业创新团队 (SDAIT-14-08)
详细信息
    作者简介:

    杜 静(1993 — ),女,硕士研究生,从事水产品质量安全研究。E-mail: dujing0327@163.com

    通讯作者:

    张秀珍(1964 — ),女,研究员,从事水产品质量安全与标准化研究。E-mail: zxz0535501@126.com

  • 中图分类号: X 835

Pollution characteristics and risk assessment of organochlorine pesticides and polychlorinated biphenyls in shellfish from Shandong coastal area

  • 摘要:

    利用气相色谱法同时测定了山东沿海主要养殖区贝类 [四角蛤蜊(Mactra veneriformis)、菲律宾蛤仔(Ruditapes decussatus)、长牡蛎(Ostrea gigas)等] 体内有机氯农药(organochlorine pesticides,OCPs)、多氯联苯(polychlorinated biphenyls,PCBs)等15种持久性有机污染物(persistent organic pollutants,POPs)的含量,与国内外的调查结果进行了比较,并对污染物在贝类体内的残留水平、空间分布及季节分布特征进行了分析。采用美国环保署(Environmental Protection Agency,EPA)推荐的方法进行了风险评价。结果显示,贝类中六六六(hexachlorocyclohexane,HCHs)、滴滴涕(dichlorodiphenyl trichloroethane,DDTs)、PCBs的质量分数分别为n.d.~17.6 μg·kg–1、2.68~66.7 μg·kg–1和n.d.~36.8 μg·kg–1 (湿质量,下同)。所有贝类中HCHs均符合国家标准《海洋生物质量》中一类生物质量评价标准;73%的贝样中w(DDTs)介于一类标准与二类标准之间。所有样品OCPs和PCBs均未超过中国《食品安全国家标准 食品中农药最大残留限量》和《食品安全国家标准 食品中污染物限量》的标准限值。致癌风险在可接受范围内,没有接触风险。与国内外部分沿海海域贝类相比,山东沿海养殖贝类中HCHs、DDTs和PCBs的含量均处于中等水平。

    Abstract:

    We analyzed 15 persistent organic pollutants (POPs) residues such as organochlorine pesticides and polychlorinated biphenyls in cultured shellfish (Mactra veneriformis, Ruditapes decussatus and Ostrea gigas, etc.) in Shandong coastal areas by gas chromatography (GC), comparing with the data at home and abroad, and investigated their residual level, spatial distribution and seasonal distribution characteristics. The risk assessment was evaluated by EPA method. The results show that w(HCHs), w(DDTs) and w(PCBs) were n.d.−17.6 μg·kg–1, 2.68−66.7 μg·kg–1 and n.d.−36.8 μg·kg–1 (wet mass, the same below). HCHs residues accorded with the first-class biological quality evaluation standard in Marine Biological Quality. Besides, 73% of samples had DDTs between the first and the second standards. OCPs and PCBs residues in all samples did not exceed the standard limits in National Food Safety Standard−Maximum Residue Limits for Pesticides in Food, Contaminant. There were no exposure risks and cancer risks were at acceptable level. Compared with the shellfish in other coastal waters, the residues of HCHs, DDTs and PCBs in the shellfish in Shandong coastal waters are at medium level.

  • 罗非鱼(Oreochromis mossambicus),又称非洲鲫鱼、福寿鱼,绝大多数生活在淡水域,也可在海水中生存[1]。罗非鱼肉质爽口、肌间刺较少且富含蛋白质,同时具有繁殖迅速、易于养殖等特点[2]。中国是全球最大的罗非鱼生产国与出口国,也是美国最大的罗非鱼进口国,向美国的罗非鱼出口产品中,冻罗非鱼片制品所占比例较大,2015年和2016年冻罗非鱼片在美国市场的占有率分别为62.27%和58.44%[3]

    罗非鱼片的色泽直接影响消费者的购买欲望,鱼片红色肉在贮藏过程中由于氧化作用逐渐褐变,从而严重影响了鱼片的感官。目前罗非鱼加工行业通常使用的发色方法有一氧化碳(CO)发色、一氧化氮(NO)发色、亚硝酸盐发色、复合剂发色等。王晶等[4]通过亚硝酸盐与其他试剂复配处理可以使罗非鱼片色泽鲜艳,亚硝酸盐是国标内允许使用的食品添加剂,且能够杀死肉毒菌[5],可与肌红蛋白形成稳定的MbNO,从而维持红色,前人多从降低亚硝酸盐的角度进行研究[6-8];碳酸氢钠在食品中常被用作酸度调节剂及保水剂,是一种安全无毒的食品添加剂,用途广泛且价格低廉,Shun等[9]使用碳酸氢钠处理牛肉,发现能够提高牛肉色泽,但目前尚无碳酸氢钠用于罗非鱼片发色方面的研究。CO对罗非鱼片进行发色的方式有气体发色和活体发色[10]。CO的发色机理是通过配位键与肌肉中的肌红蛋白卟啉环结合,生成的碳氧肌红蛋白性质稳定不被氧气氧化,使得罗非鱼片的鲜红色泽能够长时间保持,但CO发色的安全性一直饱受争议,且中国与欧盟都禁止CO用于食品发色[11-12],因此,更加安全的发色替代技术是当下的研究热点。

    鉴于传统发色技术的应用限制,本研究以新鲜罗非鱼片为原料,探讨以亚硝酸钠和碳酸氢钠组成的新发色剂对罗非鱼片发色的效果,以期为新发色技术在罗非鱼乃至其他水产品加工的应用方面提供基础理论数据和参考。

    新鲜罗非鱼购自广州市海珠区新港西路华润万家客村店,单尾质量500~750 g。

    碳酸氢钠、亚硝酸钠等试剂购自国药集团化学试剂有限公司,所用试剂均为分析纯。

    仪器为KONICA MINOLTA CR-400色差计(日本);JJ50电子天平(常熟市双杰测试仪器厂);Mettler GB204分析天平(瑞士);DZ500/2D真空包装机(温州市新泰包装机械厂)。

    取规格、质量相近且同一品种的新鲜罗非鱼[(500±50) g],在常温条件下放置在水箱中暂养30 min后取出,将鱼击晕后放血,沿鱼的背脊处裁切,取得背部鱼片,单片厚度2.5~3.0 cm。随后将鱼片进行清洗以去除血污,沿鱼片红色肉为中心轴裁切得到12 cm×6 cm左右的矩形鱼片,单只鱼片净质量为(50±2) g。

    1) 亚硝酸钠质量浓度对发色效果的影响。分别以0.15 g·L–1、0.25 g·L–1、0.35 g·L–1、0.45 g·L–1、0.50 g·L–1的亚硝酸钠溶液作为发色剂,加入3.0 g·L–1的碳酸氢钠溶液,浸泡鱼片20 min,观测亚硝酸钠质量浓度对罗非鱼片红色变化值Δa*的影响。

    2) 发色助剂质量浓度对发色效果的影响。分别以1.5 g·L–1、3.0 g·L–1、4.5 g·L–1、6.0 g·L–1、7.5 g·L–1的碳酸氢钠溶液作为复配试剂,加入0.25 g·L–1的亚硝酸钠溶液,浸泡20 min,观测碳酸氢钠质量浓度对Δa*的影响。

    3) 浸泡时间的影响。以3.0 g·L–1碳酸氢钠与0.25 g·L–1亚硝酸钠的混合溶液进行实验,分别浸泡10 min、20 min、30 min、40 min、50 min,观测浸泡时间对Δa*的影响。

    参考Li等[13]的方法略有改动,每块鱼片浸泡前后分别在红色肉中心轴进行红度值a*的测定。测定前用白色和黑色标准板进行标准校正,使用CIE-LAB系统测定鱼片红色肉的红度值a*。每个处理取4片罗非鱼片,每片测定3次,取上述12个测量值的平均值为最后测量值。在实际生产及销售过程中人们更重视罗非鱼片的红色值,并以其作为鱼片新鲜与否的主要判断指标,而色差值Δa*相对于其他指标如白度、亮度等更具代表性,因此,本文以Δa*作为该发色效果的衡量指标,Δa*值即为鱼片发色前后的差值。

    $$ \Delta{\rm{a}}^*={\text{鱼片发色后}}{\rm{a}}^*{\text{值}}-{\text{鱼片发色前}}{\rm{a}}^*{\text{值}} $$

    在上述实验的基础上,利用软件Design-Expert 10.0中的Box-Behnken进行响应面优化设计,以新发色剂溶液的亚硝酸钠质量浓度、碳酸氢钠质量浓度和浸泡时间为响应变量。以发色后的Δa*为响应值设计响应面实验。实验因素和水平见表1

    表  1  响应面实验设计因素与水平
    Table  1.  Factors and levels used in response surface experiment
    因素
    factor
    水平 level
    –1 0 1
    碳酸氢钠/g·L−1 (A) sodium bicarbonate 3 4.5 6
    亚硝酸钠/g·L−1 (B) sodium nitrite 0.25 0.35 0.45
    浸泡时间/min (C) soaking time 10 20 30
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    由于使用亚硝酸盐发色后,其残留量也是文章的关注点。参照GB 5009.33—2016的《食品中亚硝酸盐与硝酸盐的测定》第二法分光光度法略作调整,称取处理后鱼片样品5 g,加入硼砂饱和溶液,搅拌均匀,70 ℃沸水浴提取15 min,冷却后加入亚铁氰化钾溶液、乙酸锌溶液使蛋白质沉淀,加水定容至100 mL,吸取5 mL滤液显色、测定。在波长为538 nm处测其吸光度值,记录数据后计算亚硝酸盐含量。计算公式为:

    $$ X = \left[ {\left( {C - {C_0}} \right) \times V \times A \times 1\;000} \right]/\left( {m \times 1\;000} \right) $$

    式中,X为鱼片亚硝酸盐的质量分数(mg·kg−1);C为测定的质量浓度(μg·mL−1);C0为空白测定的质量浓度(μg·mL−1);V为定容体积(mL);m为取样的鱼片质量(g);A为稀释倍数;1 000为转换系数。

    实验数据利用Excel 2016软件整理,用SPSS 20.0软件分析方差及显著性,数据以“平均值±标准差($\overline{X}\pm {\rm SD}$)”表示,用Design-Expert 10.0软件进行响应面实验设计和结果统计分析,P<0.05为差异显著。

    亚硝酸钠质量浓度介于0.15~0.35 g·L–1,罗非鱼片Δa*值随亚硝酸钠质量浓度增加而显著升高(P<0.05),而当质量浓度大于0.35 g·L–1时,Δa*值的变化不显著(P>0.05,图1)。这可能是因为浸泡初期,肌红蛋白与亚硝酸钠反应产生红色的氮氧肌红蛋白使得鱼片色泽改善,而随着浸泡时间的增加,鱼片表面的肌红蛋白和亚硝酸钠完全反应,不再生成新的MbNO,色泽的变化不明显[14-15]。因此选取亚硝酸钠质量浓度0.35 g·L–1为0水平进行响应面设计实验。

    图  1  不同水平亚硝酸钠处理后鱼片 (红色肉) 的红度值变化
    不同小写字母表示差异显著,图2、图3、图7同此
    Figure  1.  Change of redness value of fillets (dark muscle) after treatment with different concentrations of sodium nitrite
    Different lowercase letters indicate significant difference. The same case in Fig.2, Fig.3 and Fig.7.

    碳酸氢钠质量浓度介于1.5~4.5 g·L–1,罗非鱼片Δa*值随碳酸氢钠质量浓度的增加而显著上升(P<0.05),质量浓度大于4.5 g·L–1时,Δa*值变化不显著(P>0.05,图2);这可能是由于在弱碱条件下能够增强肌红蛋白色氨酸和铁卟啉环的荧光强度,鱼片的色泽有所增强,pH的进一步升高使得高铁肌红蛋白含量上升,其荧光强度迅速衰减[16-18]。因此选取碳酸氢钠质量浓度4.5 g·L–1为0水平进行响应面设计实验。

    图  2  不同水平碳酸氢钠处理后鱼片 (红色肉) 的红度值变化
    Figure  2.  Change of redness value of fillets (dark muscle) after treatment with different concentrations of sodium bicarbonate

    浸泡时间介于10~20 min,罗非鱼片Δa*值随浸泡时间延长而显著增加(P<0.05),而当浸泡时间大于20 min,Δa*值开始出现缓慢下降(图3);这是由于鱼片经过长时间浸泡,其表面产生MbNO饱和,而水中的氧气使得肌红蛋白被氧化,同时肌肉内外的渗透压不平衡使得红色肉区域的色素分散,鱼片色泽有下降趋势[19-20]。因此选取浸泡时间20 min为0水平进行响应面设计实验。

    图  3  不同浸泡时间处理后的鱼片 (红色肉) 红度值变化
    Figure  3.  Change of redness value of of tilapia fillets (dark muscle) after different soaking time

    实验结果见表2,对表中实验数据进行回归拟合,建立新发色剂处理罗非鱼片的工艺参数回归模型。回归方程为:

    表  2  响应面法优化实验结果
    Table  2.  Experimental results of Box-Behnken design
    实验号
    test No.
    碳酸氢钠
    sodium bicarbonate
    亚硝酸钠
    sodium nitrite
    浸泡时间
    soaking time
    红度值Δa*
    redness value
    1 −1 0 −1 0.68
    2 0 0 0 1.96
    3 0 0 0 1.82
    4 0 1 −1 1.75
    5 0 0 0 1.69
    6 0 0 0 1.82
    7 0 1 1 1.98
    8 −1 1 0 1.03
    9 1 −1 0 0.98
    10 0 0 0 1.86
    11 1 1 0 1.95
    12 −1 −1 0 0.72
    13 −1 0 1 0.85
    14 0 −1 1 1.23
    15 1 0 1 1.36
    16 0 −1 −1 0.83
    17 1 0 −1 1.12
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    $$ Y=1.83 + 0.27A+0.37B+0.13C + 0.16AB- 0.55{A^2} - 0.27{C^2} $$

    式中Y为红度值Δa*A为碳酸氢钠质量浓度(g·L–1);B为亚硝酸钠质量浓度(g·L–1);C为浸泡时间(min)。

    对回归方程进行方差分析及显著性检验(表3)。在响应面方差分析中,该回归模型的显著性水平P<0.000 1,说明模型极显著,而表示模型数据变异情况失拟项的P为0.439,大于0.05,失拟项不显著,说明模型数据比较稳定,可以充分反映实际情况,回归模型较好;由表3可知模型的决定系数R2=0.98,表示模型的实验结果与预测结果较接近,此实验模型的校正系数RAdj=0.95,表明实验的响应值有95%的几率受实验因素的影响,说明实验结果可靠。由表3F参数可知各因素对Δa*影响的主次顺序为B>A>C,即亚硝酸钠质量浓度对Δa*的影响最大,其次是碳酸氢钠质量浓度,最后是浸泡时间。由方差分析可知3个单因素对响应值影响的显著水平均为P<0.01,表示3种单因素对响应值均具有极显著的影响;AB交互作用对响应值的影响显著(P<0.05),模型中二次项A2C2对响应值的影响达到极显著水平(P<0.01),其他影响均不显著(P>0.05)。

    表  3  回归与方差分析结果
    Table  3.  Analysis of variance for fitted regression model
    方差来源
    source of variation
    平方和
    SS
    自由度
    df
    均方
    MS
    F P Prob>F 显著性
    significance
    模型 model 3.68 9 0.41 41.35 <0.000 1 **
    A-碳酸氢钠 sodium bicarbonate 0.57 1 0.57 57.30 0.000 1 **
    B-亚硝酸钠 sodium nitrite 1.09 1 1.09 109.92 <0.000 1 **
    C-浸泡时间 soaking time 0.14 1 0.14 13.66 0.007 7 **
    AB 0.11 1 0.11 11.00 0.012 8 *
    AC 0.001 1 0.001 0.12 0.735 3
    BC 0.007 1 0.007 0.73 0.421 1
    A2 1.29 1 1.29 129.87 <0.000 1 **
    B2 0.05 1 0.05 4.92 0.062 1
    C2 0.32 1 0.32 32.18 0.000 8 **
    残差 residual 0.069 7 0.02
    失拟项 lack of fit 0.032 3 0.01 1.12 0.439 1
    纯误差 pure error 0.038 4 0.009
    总和 cor total 3.75 16
    R2=0.98 RAdj=0.95
     注:*. P<0.05;**. P<0.01
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    采用Design-Expert软件对实验结果进行回归拟合,响应曲面图见图4~图6。响应面呈规则的凸起形表明在实验因素水平范围内存在极大值,即响应面的最高点[21]。从响应面图中可知ABC 3个因子对Y有显著的影响作用,这与方差分析的结果也一致。

    图  4  Y=(A, B) 响应面
    A. 碳酸氢钠质量浓度(g·L–1);B. 亚硝酸钠质量浓度(g·L–1);C. 浸泡时间(min);Y. 色差差值Δa*图5图6同此
    Figure  4.  Response surface under Y=(A, B)
    A. sodium bicarbonate concentration; B. sodium nitrite concentration; C. soaking time; Y. color difference value; the same case in Fig.5 and Fig.6.
    图  5  Y=(A, C) 响应面
    Figure  5.  Response surface under Y=(A, C)
    图  6  Y=(B, C) 响应面
    Figure  6.  Response surface under Y=(B, C)

    为了进一步得到各因素的最佳条件组合,使得罗非鱼片红色肉的Δa*值达到最优值,采用Design-Expert软件对各因素和响应值的数据进行优化分析。通过分析得到ABC的编码值分别为0.238、0.210、0.191,换算得到相应的碳酸氢钠质量浓度A=4.98 g·L–1、亚硝酸钠质量浓度B=0.39 g·L–1、浸泡时间C=21.9 min,优化的罗非鱼片红色肉的Δa*理论值为1.988。从实际操作便利方面考虑,最佳条件取碳酸氢钠质量浓度5.0 g·L–1、亚硝酸钠质量浓度0.4 g·L–1、浸泡时间22 min,在此优化条件下重复3次实验,测得处理后的罗非鱼片红色肉的Δa*=1.97,而预测值Δa*=1.98,通过显著性分析实验值和预测值之间的显著性P>0.05,不显著,表明实验确定的模型可以用于预测实际值。Mantilla等[22]用100% CO对罗非鱼片进行死后处理,得到Δa*值=6,相比处理前提升了35.29%,本实验方法达到了此CO发色方法近一半的效果,具有一定参考意义。

    贮藏30 d内罗非鱼片的亚硝酸盐残留量变化不显著(P>0.05,图7),贮藏30 d后亚硝酸盐的残留量为8.71 mg·kg–1,低于国标GB 2760—2014的限定值(30 mg·kg–1) 。

    图  7  复合发色处理后的罗非鱼片在贮藏期间的亚硝酸盐残留量变化
    Figure  7.  Change of nitrite residues of tilapia fillets after complex chromogenic treatment during storage

    本实验在单因素实验的基础上以新发色剂溶液的亚硝酸钠、碳酸氢钠质量浓度和发色剂溶液浸泡时间为响应变量,以罗非鱼片红色肉Δa*值为响应值进行响应面实验,最终得到新发色剂溶液的最佳发色条件为亚硝酸钠质量浓度0.4 g·L–1、碳酸氢钠质量浓度5.0 g·L–1、浸泡时间22 min。通过验证实验(n=3),得到罗非鱼片红色肉的Δa*为1.97,提升了17.35%,较接近模型的预测值1.98,从感官上与CO发色的鱼片相近,说明该处理条件对罗非鱼片进行发色可行。经测定亚硝酸盐的残留量≤30 mg·kg–1,符合GB 2760—2014标准。还需进一步研究亚硝酸钠与碳酸氢钠复合试剂发色鱼片的品质及色泽稳定性,并与传统CO发色罗非鱼片进行比较,完善此复合发色的工艺。

  • 图  1   山东沿海采样地点分布图

    Figure  1.   Sampling stations in Shandong coastal area

    图  2   山东沿海站位贝类体内六六六、滴滴涕和多氯联苯质量分数的季节变化

    Figure  2.   Seasonal variations of HCHs residual amounts in shellfish cultured in Shandong coastal area

    表  1   贝类样品中8种有机氯农药和7种多氯联苯的平均回收率和相对标准偏差

    Table  1   Average recovery rates and relative standard deviation (RSD) of eight OCPs and seven PCBs in shellfish samples %;n=6

    化合物
    compound
    代号
    code
    加标水平2 μg·kg–1
    spike level
    加标水平5 μg·kg–1
    spike level
    加标水平10 μg·kg–1
    spike level
    平均回收率
    average recovery rate
    相对标准差
    RSD
    平均回收率
    average recovery rate
    相对标准差
    RSD
    平均回收率
    average recovery rate
    相对标准差
    RSD
    甲体六六六 alpha-hexachlorocyclohexane α-666 60.7 7.4 68.8 4.9 84.6 4.3
    乙体六六六 beta-hexachlorocyclohexane β-666 79.9 8.6 69.2 7.7 75.2 5.9
    丁体六六六 delta-hexachlorocyclohexane δ-666 61.1 8.4 70.4 4.5 83.5 3.1
    丙体六六六 (林丹) gamma-hexachlorocyclohexane γ-666 64.3 9.6 75.2 5.7 78.9 2.5
    多氯联苯28 polychlorinated biphenyl 28 PCB28 67.2 9.8 82.1 5.2 81.0 6.4
    多氯联苯52 polychlorinated biphenyl 52 PCB52 62.6 7.1 93.9 4.8 106.0 4.7
    多氯联苯101 polychlorinated biphenyl 101 PCB101 63.9 7.5 105.0 6.2 78.9 3.7
    4,4'-滴滴伊 2,2-bis (4-chlorophenyl)-1,1-dichloroethylene p,p′-DDE 67.2 9.3 68.1 5.6 72.3 5.2
    多氯联苯118 polychlorinated biphenyl 118 PCB118 111.0 7.2 81.4 3.1 71.4 4.0
    2,4'-滴滴涕 1-(2-chlorophenyl)-1-(4-chlorophenyl)-2,2,2-trichloroethane o,p′-DDT 60.1 7.3 83.0 3.2 66.9 3.4
    4,4'-滴滴滴 2,2-bis(4-chlorophenyl)-1,1-dichloroethane p,p′-DDD 69.3 7.6 79.4 8.5 71.2 1.7
    多氯联苯153 polychlorinated biphenyl 153 PCB153 64.8 9.2 101.0 4.5 80.5 7.6
    4,4'-滴滴涕 2-(2-chlorophenyl)-2-(4-chloropenyl)-1,1,1-trichloroethane p,p′-DDT 60.1 7.8 78.4 6.6 80.6 4.2
    多氯联苯138 polychlorinated biphenyl 138 PCB138 66.0 9.7 72.0 6.0 74.4 5.1
    多氯联苯180 polychlorinated biphenyl 180 PCB180 66.4 8.5 104.0 3.7 83.0 2.8
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    表  2   六六六、滴滴涕和多氯联苯的RfD[12]和CSF值[13-14]

    Table  2   RfD and CSF value of HCHs, DDTs and PCBs

    污染物种类
    type of pollutant
    六六六
    HCHs
    滴滴涕
    DDTs
    多氯联苯
    PCBs
    参考剂量/μg·(kg·d)–1 RfD 0.80 0.50 0.02
    致癌斜率系数/kg·(d·mg)–1 CSF 1.80 0.34 2.00
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    表  3   贝类中六六六、滴滴涕和多氯联苯的组成及质量分数 (湿质量)

    Table  3   Composition and residual amounts of HCHs, DDTs and PCBs in shellfish (wet mass) μg·kg–1

    编号
    No.
    采样时间
    sampling time
    站位
    station
    样品种类
    species
    化合物
    compound
    α-666 β-666 γ-666 δ-666 ΣHCHs p,p′-DDE o,p′-DDT p,p′-DDD p,p′-DDT ΣDDTs PCB28 PCB52 PCB101 PCB118 PCB153 PCB138 PCB180 ΣPCBs
    1 2017.04 S01 四角蛤蜊 2.47 1.93 2.12 6.52
    2 2017.07 S01 四角蛤蜊 4.53 3.12 4.34 3.58 15.6
    3 2017.07* S01 四角蛤蜊 4.31 1.94 3.52 5.02 14.8 1.97 1.97
    4 2017.09 S01 菲律宾蛤仔 1.90 1.90 8.73 7.10 5.40 6.49 27.7 8.32 2.81 3.50 14.6
    5 2017.04 S02 文蛤 1.86 2.59 7.87 12.3 1.58
    6 2017.07 S02 文蛤 5.40 5.40 3.07 8.55 11.6 10.4 1.58
    7 2017.07* S02 文蛤 2.54 3.77 6.31 7.82 10.4
    8 2017.10 S02 文蛤 4.45 4.48 3.03 12.0 6.98 1.70 7.82
    9 2017.05 S03 毛蚶 2.24 12.8 15.0 1.96 1.96
    10 2017.07 S03 文蛤 2.00 1.90 3.90 2.79 3.83 51.8 58.4 1.86 6.91 14.8 23.6
    11 2017.07* S03 文蛤 3.66 4.24 7.9 3.57 8.49 19 31.1 10 3.16 6.2 19.4
    12 2017.09 S03 菲律宾蛤仔 4.99 5.70 4.46 15.2 8.98 57.7 66.7 3.71 2.42 2.00 8.13
    13 2017.05 S04 四角蛤蜊 2.17 1.76 3.70 2.83 10.5
    14 2017.07 S04 四角蛤蜊 5.97 3.78 8.93 18.7 1.89 2.57 4.46
    15 2017.07* S04 四角蛤蜊 5.20 4.08 7.64 16.9 2.59 2.13 4.72
    16 2017.10 S04 四角蛤蜊 6.73 5.10 8.23 20.1
    17 2017.05 S05 四角蛤蜊 1.63 1.75 2.33 5.71
    18 2017.07 S05 菲律宾蛤仔 3.19 3.61 4.39 11.2 3.64 10.5 14.1 3.51 13.1 6.78 2.00 11.4 36.8
    19 2017.07* S05 四角蛤蜊 1.98 1.98 2.23 3.86 6.09 0
    20 2017.09 S05 四角蛤蜊 2.66 4.91 7.57 4.24 3.57 2.79 8.49 19.1 1.60 4.16 2.20 7.96
    21 2017.04 S06 菲律宾蛤仔 6.65 6.38 3.27 16.3
    22 2017.07 S06 文蛤 4.12 4.12 6.13 4.23 17.9 28.3 10.4 5.11 6.72 22.2
    23 2017.07* S06 菲律宾蛤仔 4.36 4.21 3.90 12.5 5.38 3.75 46.8 55.9 4.70 1.71 1.74 1.00 9.15
    24 2017.09 S06 菲律宾蛤仔 6.13 7.10 13.2 8.42 9.70 27.7 45.8 12.7 4.18 16.9
    25 2017.05 S07 青蛤 3.74 1.81 4.33 3.28 13.6 3.58 3.58
    26 2017.07 S07 青蛤 2.08 1.40 3.48 3.31 4.62 9.07 17.0
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    续表3to be continued
    编号
    No.
    采样时间
    sampling time
    站位
    station
    样品种类
    species
    化合物
    compound
    α-666 β-666 γ-666 δ-666 ΣHCHs p,p′-DDE o,p′-DDT p,p′-DDD p,p′-DDT ΣDDTs PCB28 PCB52 PCB101 PCB118 PCB153 PCB138 PCB180 ΣPCBs
    27 2017.07* S07 青蛤 1.91 3.90 2.16 7.97 5.74 3.91 10.3 20.0
    28 2017.10 S07 青蛤 4.79 7.90 4.95 17.6 10.4 5.09 12.5 28.0 4.89 1.91 1.24 2.28 2.10 12.4
    29 2017.04 S08 牡蛎 3.87 3.87 2.26 4.16 6.42
    30 2017.07 S08 菲律宾蛤仔 - - - - - 1.52 3.12 - - 4.64 - 4.63 - - - - - 4.63
    31 2017.07* S08 菲律宾蛤仔 1.64 3.21 1.00 5.85 3.80 3.80
    32 2017.09 S08 海湾扇贝 4.45 1.79 1.99 8.23 2.89 2.89
    33 2017.05 S09 栉孔扇贝 2.58 2.77 5.35 2.22 2.22
    34 2017.07 S09 栉孔扇贝 3.16 2.62 5.78 10.1 1.85 2.01 14.6 28.6 15.1 20.0 35.1
    35 2017.10 S09 海湾扇贝 4.75 3.28 8.03 7.55 2.15 4.02 13.9 27.6 2.57 12.6 13.7 28.9
    36 2017.04 S10 栉孔扇贝 1.47 4.39 5.86
    37 2017.07 S10 栉孔扇贝 3.10 2.74 5.84 12.6 1.84 5.90 20.3 2.28 2.28 3.98 3.10 10.0
    38 2017.07 S10 栉孔扇贝 2.52 2.80 5.32 14.1 5.15 19.3 2.25 8.40 2.52 5.15
    39 2017.10 S10 栉孔扇贝 4.20 5.05 9.25 15.3 1.60 5.81 22.7 1.53 10.0 8.94
    40 2017.04 S11 牡蛎 6.60 1.94 1.34 5.40 15.3 2.14 2.14
    41 2017.07 S11 牡蛎 3.19 3.19 10.4 15.1 14.6 6.40 46.5 7.15 7.15
    42 2017.10 S11 牡蛎 4.02 1.54 1.20 6.76 14.7 15.9 11.7 7.55 49.9 1.57 3.03 3.95 1.60 10.2
    43 2017.05 S12 牡蛎 1.01 1.67 2.68
    44 2017.07 S12 牡蛎 1.35 2.85 4.20 6.00 18.3 24.3
    45 2017.10 S12 牡蛎 3.96 3.70 3.29 3.08 14.0 5.37 6.06 11.5 3.20 26.1
    46 2017.05 S13 牡蛎 1.01 1.66 2.67 1.56 4.23 1.01 1.01
    47 2017.07 S13 栉孔扇贝 3.12 2.28 5.40 11.2 7.40 2.02 17.8 38.4 2.57 12.6 3.12 18.3
    48 2017.09 S13 贻贝 1.70 4.30 6.00 15.6 4.25 3.35 9.60 42.8 4.58 5.10 3.86 1.70 15.2
     注:ΣHCHs为4种 (α-666、β-666、γ-666、δ-666) 之和;ΣDDTs为4种(p,p′-DDE、o,p′-DDT、p,p′-DDD、p,p′-DDT)之和;ΣPCBs为7种 (PCB28、PCB52、PCB101、PCB118、PCB153、PCB138、PCB180) 之和;−. 未检出;*. 夏季第二批次所采集样品;下表同此  Note: ΣHCHs is the sum of α-666, β-666, γ-666 and δ-666; ΣDDTs is the sum of p,p′-DDE, o,p′-DDT, p,p′-DDD, p,p′-DDT; ΣPCBs is the sum of PCB28, PCB52, PCB101, PCB118, PCB153, PCB138, PCB180;−. not detected;*. the second batch of sampling in summer; the same case in the following tables.
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    表  4   山东沿海站位贝类体内六六六、滴滴涕和多氯联苯接触风险指数

    Table  4   Exposure risk index of HCHs, DDTs and PCBs in shellfish in Shandong coastal area ×10–3

    站位
    station
    六六六
    HCHs
    滴滴涕
    DDTs
    多氯联苯
    PCBs

    spring

    summer
    *
    summer

    autumn

    spring

    summer
    *
    summer

    autumn

    spring

    summer
    *
    summer

    autumn
    S01 0 0 0 0.004 0.022 0.052 0.049 0.092 0 0 0.164 1.220
    S02 0 0.563 0 0 0.041 0.039 0.018 0.040 0.132 0.867 0.657 0.723
    S03 0 0.017 0.017 0.032 0.050 0.195 0.104 0.223 0.163 1.964 0.763 0.677
    S04 0 0 0 0 0.035 0.062 0.056 0.067 0 0.372 0.393 0
    S05 0 0.137 0 0.016 0.019 0.047 0.020 0.064 0 3.070 0 0.663
    S06 0 0.125 0.026 0.028 0.054 0.094 0.186 0.153 0 1.850 1.610 1.410
    S07 0 0.119 0.017 0.037 0.044 0.057 0.067 0.093 0.298 0 0 1.040
    S08 0.008 0 0 0 0.021 0.016 0.020 0.027 0 0.386 0.317 0.241
    S09 0 0.012 0.017 0.018 0.095 0.092 0.185 2.930 2.410
    S10 0 0.012 0.011 0.019 0.020 0.068 0.064 0.076 1.000 0.835 0.429 0.745
    S11 0 0.007 0.014 0.051 0.155 0.166 0.178 0.596 0.850
    S12 0 0 0 0.009 0.014 0.047 0 2.030 2.180
    S13 0.006 0.011 0.013 0.005 0.128 0.143 0.084 1.530 1.270
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    表  5   山东沿海站位贝类体内六六六、滴滴涕和多氯联苯致癌风险指数

    Table  5   Cancer risk index of HCHs, DDTs and PCBs in shellfish in Shandong coastal area ×10–8

    站位
    station
    六六六
    HCHs
    滴滴涕
    DDTs
    多氯联苯
    PCBs

    spring

    summer
    *
    summer

    autumn

    spring

    summer
    *
    summer

    autumn

    spring

    summer
    *
    summer

    autumn
    S01 0 0 0 5.70 3.69 8.82 8.38 15.71 0 0 6.57 48.77
    S02 0 16.20 0 0 6.98 6.58 3.01 6.78 5.27 34.67 26.07 28.93
    S03 0 11.70 23.70 45.45 8.52 33.10 17.60 37.79 6.53 78.57 64.53 27.10
    S04 0 0 0 0 5.93 10.59 9.59 11.37 0 14.87 15.73 0
    S05 0 33.57 0 22.71 3.24 8.01 3.45 10.82 0 122.63 0 26.53
    S06 0 12.36 37.41 39.69 9.24 16.01 31.69 25.96 0 74.10 30.50 56.27
    S07 0 10.44 23.91 52.92 7.46 9.63 11.31 15.86 11.93 0 0 41.40
    S08 11.61 0 0 0 3.64 2.63 3.32 4.66 0 15.43 12.67 9.63
    S09 0 17.34 24.09 3.03 16.21 15.64 7.40 117.00 96.33
    S10 0 17.52 15.59 27.75 3.32 11.53 10.91 12.87 40.00 33.40 17.17 29.80
    S11 0 9.57 20.28 8.67 26.35 28.28 7.13 23.83 34.00
    S12 0 0 0 1.52 2.38 7.93 0 81.00 87.00
    S13 8.01 16.20 18.00 0.88 21.76 24.25 3.37 61.00 50.67
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    表  6   国内外沿海海域贝类中六六六、滴滴涕和多氯联苯质量分数比较

    Table  6   Comparison of HCHs, DDTs and PCBs residual amounts in shellfish in coastal waters at home and abroad μg·kg–1

    调查地区
    survey area
    调查年份
    survey year
    样品种类
    sampling species
    HCHs质量分数
    HCHs mass fraction
    平均值
    average
    DDTs质量分数
    DDTs mass fraction
    平均值
    average
    PCBs质量分数
    PCBs mass fraction
    平均值
    average
    参考文献
    Reference
    福建沿海 Fujian, China 2005—2006 僧帽牡蛎、缢蛏、菲律宾蛤仔、泥蚶 2.04~107 21.7 [17]
    厦门海域 Xiamen, Fujian, China 2005 僧帽牡蛎、泥蚶、菲律宾蛤仔、缢蛏 0.66~1.98 1.03 6.25~46.9 18.8 [18]
    福建漳江口 Zhangjiang River Estuary, Fujian, China 2010—2011 牡蛎、泥蚶、菲律宾蛤仔、缢蛏 n.d.~1.59 1.04 9.02~78.0 37.0 [19]
    福建泉州湾 Quanzhou Bay, Fujian, China 2005 双壳贝类 0.19~0.45 0.27 0.56~53.77 23.76 [20]
    福建兴化湾 Xinghua Bay, Fujian, China 0.18~0.93 0.48 0.83~109.32 26.5 [20]
    诏安湾 Zhao’an Bay, Fujian, China 2010 牡蛎、缢蛏 n.d.~0.65 0.09 0.09~63.13 23.63 n.d.~7.32 1.32 [21]
    闽东沿岸 Mindong Fujian, China 2005—2007 僧帽牡蛎、泥蚶、菲律宾蛤仔、缢蛏 n.d.~1.53 0.298 0.184~66.9 14.8 [22]
    海南岛沿岸 Hainan Island, China 2006—2012 牡蛎 n.d.~4.51 1.45 [23]
    福建东山湾 Dongshan Bay, Fujian, China 2011 波纹巴非蛤、泥蚶、僧帽牡蛎、菲律宾蛤仔、
    缢蛏、杂色鲍、华贵栉孔扇贝
    1.68~26.60 15.70 n.d.~26.10 11.90 [24-25]
    浙江沿海 Zhejiang, China 2006—2007 牡蛎、紫贻贝、菲律宾蛤仔、
    四角蛤蜊、泥蚶
    n.d.~7.86 1.50 0.72~281.73 33.65 n.d.~97.95 19.56 [26]
    浙南海域 South Zhejiang, China 2009 贻贝、紫贻贝、太平洋牡蛎、缢蛏、
    文蛤、泥蚶、青蛤
    0.15~1.66 0.40 3.3~259.9 26.7 [27]
    舟山近岸 Zhoushan, Zhejiang, China 2012 缢蛏、毛蚶、僧帽牡蛎、
    泥螺、厚壳贻贝
    n.d. n.d. 0.60~62.2 [28]
    旅顺 Lvshun, Liaoning, China 2011 菲律宾帘蛤、毛蚶 48.28~90.65 69.47 45.36~240.29 142.83 [29]
    象山港 Xiangshan Harbour, Zhejiang, China 2001—2003 菲律宾蛤仔、缢蛏、文蛤、毛蚶 2.26~12.65 7.32~27.25 13.54~22.57 [30]
    桑沟湾 Sanggou Bay, Shandong, China 2009 蛤、扇贝、牡蛎 n.d.~2.04 0.30 0.13~3.36 0.97 0.01~3.20 0.59 [31]
    莱州湾 Laizhou Bay, Shandong, China 2011 魁蚶、扁玉螺、脉红螺 n.d.~1.93 0.513 0.720~24.0 9.99 n.d.~0.876 0.443 [11]
    山东沿海 Shandong costal area, China 2008 牡蛎、紫贻贝、菲律宾蛤仔、花蛤 n.d. n.d. n.d.~0.310 0.0518 [32]
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    续表6to be continued
    调查地区
    survey area
    调查年份
    survey year
    样品种类
    sampling species
    HCHs质量分数
    HCHs mass fraction
    平均值
    average
    DDTs质量分数
    DDTs mass fraction
    平均值
    average
    PCBs质量分数
    PCBs mass fraction
    平均值
    average
    参考文献
    Reference
    山东沿海 Shandong, China 2010 牡蛎 2.25 [33]
    浙江沿海 Zhejiang, China 6.06 [33]
    辽宁沿海 Liaoning, China n.d. n.d. [33]
    福建沿海 Fujian, China 8.06 [33]
    广东沿海 Guangdong, China 2.73 [33]
    粤西沿海 Western coastal waters of Guangdong Province, China 2007 疣荔枝螺 14.9 14.9 3.35 3.35 [34]
    马来西亚沿海 Malaysia 1988—2010 贝类 56~89 [35]
    埃及地中海 Mediterranean, Egypt 2014 贝类 1.95~16.84 5.50 2.32~14.97 8.94 15.13~37.49 25.72 [36]
    马尔马拉海 Marmara Sea 2016 紫贻贝 n.d. n.d. n.d. n.d. n.d. n.d. [37]
    克罗地亚亚得里亚海 Adriatic Sea, Croatia 2014 蓝贻贝 0.011~1.47 0.15~2.61 0.007~7.66 [38]
    柬埔寨 Cambodia 2007 贝类 5.5~96 120~40 000 3.8~300 [39]
    香港 Hongkong, China 3.8~18 720~58 000 30~1 200 [39]
    印度 India 7.2~230 200~640 56~1 400 [39]
    日本 Japan 15~100 42~280 83~2 000 [39]
    韩国 Korea 1.1~82 21~400 17~1 000 [39]
    马来西亚 Malaysia 2.4~16 45~91 25~160 [39]
    菲律宾 Philippines 1.8~7.7 61~150 1 100~1 900 [39]
    越南 Vietnam 1.3~7.9 430~53 000 26~290 [39]
    山东沿海 Shandong
    costal area, China
    2017 四角蛤蜊、菲律宾蛤仔、文蛤、
    毛蚶、青蛤、牡蛎、
    海湾扇贝、栉孔扇贝、贻贝
    n.d.~17.6 3.67 2.68~66.7 20.56 n.d.~36.8 8.62 本研究
     注:−. 未提及
     Note: −. not mentioned
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出版历程
  • 收稿日期:  2018-10-25
  • 修回日期:  2018-12-19
  • 录用日期:  2019-02-18
  • 网络出版日期:  2019-02-17
  • 刊出日期:  2019-06-04

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